El topónimo de Pedralbes, ya documentado en el año 986, surge de una zona ubicada en el término de Sarrià que concentraba grandes pedreras de roca blanca, en latín, petras albas. El mas o masía Pedralbes adoptó el nombre del lugar, pero no fue hasta el año 1326 cuando se desarrolló un núcleo importante de población gracias a la iniciativa de la reina Elisenda de Montcada de transformar la masía primitiva en monasterio y cederlo a la orden religiosa femenina de santa Clara de Asís. Cuando al año siguiente muere el rey, Elisenda de Montcada se traslada a vivir al monasterio, donde manda construir un palacio que será destruido posteriormente según lo estipulado por su testamento. La reina vivió en el monasterio durante 37 años, hasta su muerte. Esto explica que la comunidad monástica de las clarisas, que en relativamente poco tiempo pasaría de 14 a 50 monjas, tuviera un marcado carácter aristocrático y recibiera numerosas donaciones y privilegios del Consell de Barcelona. Alrededor de la comunidad, se desarrolló un núcleo inicialmente habitado por los sirvientes del monasterio y que rápidamente adquirirá autonomía respecto al municipio de Sarrià.

En el siglo xix, el sector norte del barrio, perteneciente a Sarrià, era una área de excursiones cuya visita al centro monástico era el principal destino. El sector sur, en cambio, era un territorio formado por fincas rústicas con sus respectivos masos (masías) que, poco a poco, iban transformando sus usos originales para convertirse en destino vacacional de sus propietarios como, por ejemplo, el rico industrial Eusebi Güell i Bacigalupi, mecenas del arquitecto Antoni Gaudí.

No es hasta entrado el siglo xx cuando, tras la incorporación de Sarrià a la ciudad condal en 1921, se inician las primeras grandes intervenciones urbanísticas en Pedralbes, que afectaron primero a la zona de la Avinguda Diagonal. Así, en 1924 se lleva a cabo la apertura de la Diagonal desde la Plaça de Francesc Macià hacia poniente para construir el Palau Reial de Pedralbes. Ubicado en terrenos que pertenecían a la extensa finca de la familia Güell, esta residencia real se construyó gracias a las donaciones de la nobleza española y a las recaudaciones populares. La donación de Joan Antoni Güell, además de gesto ejemplar, supuso la prolongación de la Diagonal y la plusvalía de los terrenos circundantes, gran parte de los cuales pertenecían también a la familia Güell.

A pesar de esta importante intervención urbanística, es durante el franquismo y especialmente la época del alcalde Porcioles (1957-1973) cuando el barrio sufre mayor crecimiento. Así, a partir de la década de 1950, con motivo de la celebración del Congreso Eucarístico del año 1952 —acontecimiento clave porque implicaba la apertura al exterior de España y la dictadura franquista— y la aprobación del plan parcial que afectaba a la la Zona Universitària (1956), se inicia una nueva fase en el desarrollo del barrio de Pedralbes que se materializa con la urbanización de Plaça de Pius XII y un importante tramo de la Avinguda Diagonal, incluída parte la Zona Universitària, cuyas obras durarían largo tiempo.

En la década de 1960 prosigue la urbanización del barrio gracias al auge de las operaciones especulativas y el lobby constructor aupados por el alcalde Porcioles. Por iniciativa de los propietarios de las grandes parcelas del barrio —entre ellos las familias Güell y Godó—, se elaboran planes parciales hechos a medida, con el doble objetivo de construir edificios caros en un reducto urbano destinado a la élite y beneficiarse del negocio los mismos propietarios en lugar de cedérselo a las inmobiliarias. El resultado de todo ello son los amplios recintos ajardinados que actualmente albergan exclusivos bloques de residencias destinados a los sectores más acomodados de la población barcelonesa.